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非均相大气化学
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非均相大气化学

 

 一. 大气灰霾追因与控制

       

        随着经济发展和城市化进程的加速,我国大气复合污染的态势也日益严峻。我国约30%国土面积、近5亿人口正遭受灰霾的危害。尤其是泛渤海、长江三角洲和珠江三角洲等区域面临着严重的灰霾污染。其中,北京、上海灰霾发生频率大于50%,广州、深圳等地灰霾发生频率也超过了30%。揭示我国区域性灰霾成因、识别致霾关键污染物和污染源、科学制定污染防治策略,是当前发展经济、保障环境质量、改善民生的迫切需求。经过近3年的论证,中国科学院于20129月启动了中国科学院战略性先导科技专项(B类)“大气灰霾追因与控制”的先导专项。该专项由中国科学院生态环境研究中心贺泓研究员主持。

         首席科学家:

 

         贺  泓  研究员 中国科学院生态环境研究中心

 

         核心研究团队:

 

          王跃思  研究员 中国科学院大气物理研究所

 

          王自发  研究员 中国科学院大气物理研究所

 

          王新明  研究员 中国科学院广州地球化学研究所

 

          刘建国  研究员 中国科学院合肥物质科学研究院

 

          陈运法  研究员 中国科学院过程工程研究所 

 

研究目标:

 

以环渤海、长三角、珠三角为研究区域,阐 明区域灰霾形成的关键物理化学机制,识别典型区域灰霾形成的关键污染物,确定区域大气污染物跨区、跨界输送量,发展具有我国自主知识产权的大气污染预测、诊断及控制决策模型,研发致霾关键污染物的源控制和过程控制技术,进行区域应用示范,为控制灰霾污染提供科学可行的技术和政策解决方案。

 

技术路线:


 

二.黑碳大气化学老化机制

 

    来源于化石燃料和生物质不完全燃烧的黑碳或碳烟(soot)是黑色、带黑色或棕色的细颗粒,是大气颗粒物的重要组成部分。黑碳既可导致全球变暖,又可影响局部降水、环境空气质量和人体健康,而在大气环境领域备受关注。黑碳是元素碳和凝聚在元素碳表面的有机碳的混合体系。在大气环境中,黑碳可与多种氧化剂发生化学老化,导致其组成和形貌的变化,进而改变其环境、气候和健康效应。然而,目前对黑碳的大气化学老化机制如元素碳和有机碳分别在大气化学老化过程中的作用,老化过程的构-效关系等的认识还有待深入。


 

 

1.黑碳组成对吸湿性的影响

 

在不同燃氧比条件下制备了甲苯、正己烷和癸烷燃烧的黑碳样品;基于组成和吸湿性表征,发现正己烷和癸烷黑碳的亲水性随燃氧比减小而增大,平均粒径和有机碳含量随燃氧比减小而降低,黑碳的聚集形态不受燃氧比影响。基于红外光谱和拉曼光谱的分析,发现亲水性官能团主要位于黑碳结构中的石墨层边缘和表面石墨层。 (J. Phys. Chem. A, 2012116: 4129-4136)

 


 

2.元素碳在黑碳臭氧化过程中的作用

 

利用原位拉曼光谱研究O3与黑碳的非均相反应,发现富燃黑碳GD1D2D3D4和有机酸酐的半峰宽均随反应时间增加;贫燃黑碳只有D1D4和有机酸酐的半峰宽随反应时间增加,表明非均相反应导致黑碳微晶有序度降低。确认无序碳和无定型碳为臭氧化反应活性位点。动力学研究证实同一黑碳样品中表面石墨层无序碳的活性高于石墨层边缘无序碳的活性;高燃氧比制备的黑碳中石墨层边缘和表面石墨层无序碳的活性高于低燃氧比制备的黑碳中相应无序碳活性。

 (Phys. Chem. Chem. Phys., 2010, 12: 10896-10903; J. Chem. Phys., 2012, dx.doi.org/10.1063/1.4747190)


 

3.有机碳在黑碳老化中的作用

 

发现NO2摄取系数和HONO产率随燃氧比减小而减小;OCNO2摄取过程中的主要活性组分;进一步建立了NO2摄取系数以及HONONO产率与黑碳上的还原态OC含量之间的定量关系。

发现可见光可激发分子O2与黑碳的非均相化学反应,黑碳表面生成了酮、醛、醌、内酯、酸酐等各种含氧物种。燃氧比通过改变OC含量和及其还原态显著影响黑碳的光化学反应活性。在光照强度为25 mW•cm-2的条件下,黑碳表面物种与20% O2反应的k1,obs是与100 ppb O3反应的k1,obs1.5~3.5倍。


 

 

三.复合污染条件下二次无机气溶胶粒子生成

 

大气是一个多污染物、多介质共存的混合体系。气态污染物与颗粒物的界面反应过程,既会影响气态污染物的大气转化,也会改变大气颗粒物的微观组成和性质,从而影响我国区域大气复合污染的形成。因此,研究各种污染物在大气化学过程中的相互影响,揭示不同污染物之间的复合效应,是认识复合污染条件下二次粒子生成机制的基础,对于揭示我国复合污染成因也有重要意义。


 

1. SO2NO2在大气非均相反应中的复合效应

 

硫酸盐是大气细颗粒物的重要组分,具有很强的光散射效应,对全球气候变化和区域空气质量具有重要影响,特别是与灰霾成因密切相关。研究发现,空气气氛下SO2在常见的矿质氧化物表面发生非均相反应,其主要产物为亚硫酸盐,短时间内难以转化为硫酸盐(Fe2O3MgO除外);共存的NOx可以极大地促进SO2和亚硫酸盐向硫酸盐的转化;进一步分析发现,NO2和氧化物颗粒的关键作用是作为催化剂,活化了气氛中的分子氧,进而促进了硫酸盐的形成。

 (J Phys Chem A, 2008, 6630; Phys Chem Chem Phys, 2012, 1668)


在更接近实际大气环境的烟雾箱中对该反应机理进行了验证,确认了环境浓度的NOx和悬浮矿质氧化物颗粒对生成硫酸盐的促进作用和机理;另一方面,在20131月份北京地区强霾期间的监测数据表明,北京城区和北部远郊区的SO2浓度接近,但PM2.5浓度城区高、郊区低且与NOx浓度呈正相关;而重霾形成过程中PM2.5成份中百分比含量增长最大的为硫酸盐,且其增长趋势与矿尘组分密切相关,说明成霾期间共存矿质颗粒物和高浓度NOx是促进SO2转化为硫酸盐的关键因素。上述结果显示,复合污染条件下,SO2的环境容量下降,导致硫酸盐快速增长致霾。

 (Scientific Reports, 2014, 4: 04172)


 

2. SO2NH3在矿质氧化物表面的协同作用

 

在典型的矿质氧化物表面(如Fe2O3), SO2NH3共存促使硫酸盐吸附态发生变化,且使Lewis酸位点吸附的NH3Bronsted酸位吸附的NH4+转变; SO2 NH3共存导致硫酸盐和铵盐的吸附量协同增加。


 

  

 

四.复合污染条件下二次有机气溶胶生成

 

大气中的二次有机气溶胶(SOA)是城市和郊区细颗粒(PM2.5)的主要组成部分,平均占细颗粒有机组分质量的2070%,在光化学烟雾条件下,这个比例甚至可以达到90%以上。SOA是人为源或天然源排放的VOCs在大气中氧化而生成的,这些VOCs包括烷烃、烯烃、芳香烃和酚类等。SOA成分和生成过程都十分复杂,复合污染条件下SOA的生成机制还有待深入研究。

 

1.矿质氧化物对SOA产率的影响

 

 矿质颗粒物是我国代表性大气颗粒物之一,尤其是影响我国北方地区空气质量的重要污染物之一。关于大气颗粒物对VOCs 光反应过程的影响研究中多针对酸性颗粒物,尚未见矿质颗粒物影响的研究报道。本研究选取Al2O3作为我国大气矿质颗粒物的典型代表,利用烟雾箱实验系统,研究了其对α-蒎烯光化学体系和间二甲苯光化学反应生成SOA 产率的影响。结果显示,虽然 Al2O3的催化分解及摄取等作用能降低光化学反应过程氧化剂O3的浓度,但也可能促进氧化剂OH自由基的生成,导致Al2O3气溶胶种子对这两个体系的SOA产率影响不十分明显。

(Atmos. Environ. 2013, 77: 781-789, Sci. China Earth Sci.2015, 58(2): 245-254, Sci. China Chem.2015, 58: 1426-1434.)


2.背景颗粒物种子影响SOA粒径分布

 

    研究发现低浓度的Al2O3种子的添加可以抑制无初始气溶胶种子条件下剧烈的均相成核,使该过程变为缓和的异相SOA生成过程,使得颗粒物粒数浓度显著减小,但与无气溶胶种子相比,高浓度Al2O3种子条件下颗粒物粒数浓度明显增大,而粒径明显减小。SOA粒子的粒径减小将增大颗粒物的大气寿命,加剧其人体健康风险,并改变其消光特性。(Atmos. Environ. 2013,77: 781-789.)


 

3.无机颗粒物影响SOA气溶胶相老化过程

 

我国城市大气中无机颗粒物和有机气溶胶污染高度复合,SOA生成后往往凝聚在无机气溶胶种子表面,研究复合污染条件下无机气溶胶种子对于SOA气溶胶相老化过程的影响十分重要。利用烟雾箱实验系统模拟了不同气溶胶种子存在条件下SOA的生成,发现含铁硫酸盐存在条件下,SOA硫酸盐的产率明显降低。不同湿度条件下的模拟结果表明,含铁硫酸盐主要在表面液相环境中对SOA的老化产生影响。铁离子在氧化还原过程中与过氧化物种发生类似Fenton反应,在气溶胶相产生活性氧物种,进一步氧化分配到气溶胶相的SOA组分,导致部分SOA组分的挥发性升高,重新分配到气相,从而减少SOA产量,并使得SOA的氧化程度升高。这一研究结果有助于解释实验室模拟中SOA氧化程度普遍低于外场观测数据的现象。同时发现无机气溶胶种子还会影响反应生成的SOA的吸湿性,进而影响其致霾能力。

(Atmos. Environ. 2012, 55: 26-34, Environ. Pollut. 2014, 193: 88-93, J. Environ. Sci. 2014, 26 (1): 129-139.)

 

相关论文:

 

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